La prospection de l’uranium a débuté en 1951 sur l’initiative de Junta de Energía Nuclear (JEN). Les premiers travaux ont porté sur les granites hercyniens de l’ouest de l’Espagne. C’est en 1957 et 1958 qu’ont été découverts les premiers indices dans les schistes précambriens à cambriens, notamment le gisement de Fe (province de Salamanque). En 1965, des travaux de prospection ont été entrepris dans des roches sédimentaires et le gisement de Mazarete a été découvert dans la province de Guadalajara. Les activités de prospection poursuivies par la société Empresa Nacional del Uranio, S.A. (ENUSA) ont pris fin en 1992. Celles menées dans le cadre de co-entreprises entre ENUSA et d’autres sociétés se sont prolongées jusqu’à la fin de 1994. Au cours de cette période, la majeure partie du territoire de l’Espagne a fait l’objet de levés au moyen de diverses méthodes adaptées aux différents stades des recherches. Une vaste couverture des zones les plus prometteuses a été réalisée à l’aide de levés radiométriques aéroportés et au sol.